Святой Григорий родился, как указывает житие, в 252 году в Великой Армении. Отцом Григория был парфянин Апак (Анак). Его подкупил персидский царь, чтобы тот убил армянского царя Хосрова. За это был казнен он и вся его семья, спастись удалось только младшему сыну. Кормилица-христианка сбежала с ним в Кесарию Каппадокийскую, где мальчика крестили именем Григория и дали ему христианское воспитание.
Григорий вырос и женился, однако вскоре расстался с женой: она ушла в монастырь, а сам он, чтобы загладить вину отца, отправился в Рим и там поступил в услужение к Трдату III — сыну Хосрова. Возвратив себе отцовский престол, Трдат бросил Григория в казематы за исповедание христианства. Григорий провел в заточении около 13 или 15 лет.
Трдат тем временем впал в безумие, но Григорий исцелил его. После этого царь крестился и провозгласил христианство официальной религией в Армении. В результате Армения стала самой первой страной, где христианство было принято на государственном уровне, правда, при этом многовековая армянская дохристианская культура безжалостно уничтожалась.
В 302 году Григорий был рукоположен в епископы и построил в городе Вагаршапате храм Эчмиадзин. По преданию, место для строительства храма ему указал Иисус Христос.
Григорий занимал пост епископа Армении до 325 года. Епископскую кафедру он передал своему младшему сыну Аристакесу, а сам удалился в уединение, где умер через год. Еще долгое время католикосами Армении становились потомки Григория Просветителя.
Почти тысячелетие место захоронения Григория Просветителя было местом поклонения, а затем в течение 500 последующих лет его мощи частично хранились в Неаполе. Только уже в наше время, в 2000 году, эти мощи святого были переданы Католикосу всех армян Гарегину II и позже были помещены в Ереванский кафедральный собор Св. Григория Просветителя.
В Армении память святого Григория почитают в годовщину его кончины, в храмах в этот день проводят специальные богослужения в его честь.